Mols Bjerge blev skabt i slutningen af den sidste istid, hvor store istunger skød sig frem sydfra op gennem Ebeltoft og Kalø Vig. Mols Bjerge er dannet af det materiale af sand og sten iblandet flint, kalk og plastisk ler, som istungerne skubbede med sig. De største bakker er israndsbakkerne mod vest, der er bygget op af smeltevandssand og grus. Smalle kløfter og dybe dale er dannet af det smeltevand og regnvand, som gennem årtusinder er løbet gennem bakkerne ned mod havet.
I de østlige områder af Mols Bjerge omkring Strandkær, Toggerbo og Bogens er der kun få og små spor efter bosætning i forhistorisk tid. De spor der er, er tilgengæld overordentlig synlige. Det er de store bronze-alderhøje som Trehøje mod syd og Stabelhøje mod vest.
Allerede i begyndelsen af 1700-tallet ophørte opdyrkningen på de dårligste arealer, og nogle af disse har været græsset gennem århundreder. I dag har området en mosaik af gamle overdrev, heder og plantager. Mols Bjerge er fredet, og området har Danmarks største arealer med overdrev.
